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波斯基本上失去了统治爱琴海、攻击希腊本土的能力。
此后，提洛同盟在攻击波斯的同时，还进攻那些反叛的同盟国和敌对的伯罗奔尼撒同盟的成员。
在击败波斯后，部分城邦要求退出同盟，遭到雅典的无情镇压。
公元前466年，纳克索斯试图脱离同盟，遭到雅典的围攻，不得不归顺雅典。
公元前465年，塔索斯发生起义，客蒙率军坚决镇压，迫使其继续缴纳贡物。
公元前460年，埃及发生反波斯起义，雅典派海军支援。
起义一度取得胜利。
但5年后波斯大军进逼，起义失败，雅典海军也全军覆没。
公元前454年，雅典借口安全问题将同盟金库移至雅典，从此，雅典可以任意动用金库财产。
雅典实质上已成为帝国。
公元前449年，雅典与波斯签署《卡利亚斯和约》，双方承诺维持现状，雅典放弃解放仍处于波斯统治之下的希腊城邦之打算，波斯则承诺给雅典控制下的城邦以自治权；波斯退守到离海岸三天路程的地方，同时放弃对拜占庭地区的控制，雅典承诺在上述条款得到执行的情况下不进入波斯控制区[7]。
雅典实际上与波斯划分了在小亚地区的势力范围，控制了几乎整个爱琴海。
雅典加强了对盟国的经济控制，提升各邦缴纳盟金的数额。
随着战争的推延，一些盟国不愿继续提供海军，代之以提供金钱由雅典负责装备战舰，这笔代役金实际上成为各盟国必须缴纳的贡金。
伯里克利时期把各盟国的贡金数额提高了三分之一，伯罗奔尼撒战争开始时又增加到每年600塔兰特，后来更增加到每年1300塔兰特[8]。
公元前430年，雅典公民大会通过决议，禁止同盟各邦铸造货币。
西西里远征失败之后，雅典对提洛同盟境内一切港口的进出口货物一律征收5%的关税[9]，还对进出赫勒斯滂海峡的商船征税。
通过经济控制，雅典获得了大量的财富。
早在公元前454年，同盟金库里的库存备用金就高达8000塔兰特之多，公元前446年，增至9700塔兰特。
另一方面，雅典加强了对各盟国的政治控制，禁止其退出同盟。
公元前446年，优俾亚各邦暴动，遭到伯里克利的镇压。
公元前441年，萨摩斯退出同盟，同样遭到镇压，雅典围攻了9个月，迫使萨摩斯投降。
公元前428年，密提林起义失败，雅典控制了列斯波斯岛。
雅典公民大会竟然通过决议处死所有密提林成年男子，虽然后来改变策略，但还是处死了1000名起义者，拆毁了城墙，禁止密提林向其他城邦收税，把列斯波斯岛的土地分成3000份，交给雅典移民。
其实，雅典不仅在密提林，还在其他国家派驻军队、官员，干预当地的国家管理，强占当地的土地，并派驻雅典公民。
这些公民不受当地法律的制约，实际上成为雅典派在当地的驻军。
公元前416年，雅典使节在米洛斯公然宣传“利益即正义”
，“尽可能统治一切是自然法则”
，“强者可以为所欲为，而弱者必须逆来顺受”
，“强者统治弱者有理”
等观点[10]。
这些观点尽管发表于公元前416年，实际上是其长期政策的总结，也是其帝国主义政策的写照，为其帝国主义政策提供了理论支持。
公元前5世纪中期，雅典达到鼎盛时期。
雅典海军巡游在爱琴海上，出没于博斯普鲁斯海峡，控制了众多的城邦，成为东地中海的主人。
雅典不仅军事强大，在政治制度、社会生活、文化事业方面也呈现出一派繁荣景象[11]。
凭借各盟国缴纳的贡金，雅典自公元前5世纪70年代起连续数十年大兴土木，将已经化为废墟的雅典卫城重新建设成当时希腊世界最美丽的城市。
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