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此后的几年里，唐朝接连对高丽和薛延陀用兵，暂时无暇顾及西域。
到了贞观二十一年（公元647年），随着一个新契机的出现，李世民当即决定大举出兵，彻底解决西域问题。
这个契机源于西域的另一个国家——龟兹。
龟兹位于塔里木盆地的北部、焉耆的西面，有大小城池八十余座，算是西域诸国中实力较强的一个国家。
就像其他的西域国家一样，龟兹一直在西突厥与唐帝国之间采取骑墙策略，一方面对唐朝“岁贡不绝”
，一方面又“臣于西突厥”
，打算两边讨好，两边都不得罪。
可是在郭孝恪讨伐焉耆时，龟兹却犯了一个严重错误，不但“遣兵援助”
焉耆，而且“自是职贡颇阙”
。
（《旧唐书·龟兹传》）
龟兹之所以援助焉耆，很可能是出于唇亡齿寒的担忧；而它之所以从此对大唐的朝贡锐减，估计是对唐朝强硬的西域政策心存不满。
贞观二十二年（公元648年）九月，李世民命阿史那社尔为统帅，会同安西都护郭孝恪，集结铁勒十三部、东突厥、吐蕃、吐谷浑的骑兵部队，共计十余万人，联兵进讨龟兹。
十月，阿史那社尔率大军兵分五路，以犁庭扫穴之势横穿焉耆国境，兵锋直指龟兹。
焉耆国王薛婆阿那支丢弃王城，望风而逃，准备投奔龟兹。
阿史那社尔遣兵追击，将其捕获，二话不说就把他砍了，另立其堂弟先那准为新国王，并命其对唐朝修藩臣礼、按时朝贡，从而在焉耆重建了一个亲唐政权。
焉耆不战而败，龟兹举国震恐，各地守将纷纷弃城而逃，唐军如入无人之境，顺利拿下龟兹都城伊逻卢城（今新疆库车县），生擒国王布失毕。
龟兹国相那利逃脱了唐军的追捕，从西突厥搬来救兵，大举反攻郭孝恪驻守的伊逻卢城。
郭孝恪寡不敌众，与长子郭待诏一起壮烈殉国。
唐军随后重新夺回伊逻卢，擒获那利。
此后，阿史那社尔率领大军如同秋风扫落叶一样，接连攻克了龟兹的五座大城，同时招降了七十余座小城，彻底占领了龟兹全境。
唐朝成功征服龟兹之后，史称“西域震骇”
，“西突厥、于阗、安国争馈驼马军粮”
（《资治通鉴》卷一九九），以此表示对唐朝的臣服之意。
此役的胜利，标志着在与西突厥争夺西域的较量中，唐朝笑到了最后。
阿史那社尔在龟兹立下一块石碑，把大唐远征军取得的赫赫武功永远镌刻在了碑石之上，然后班师凯旋。
在唐朝经营西域的这段时期，太宗李世民也一直没有放弃对帝国北疆的经略。
尽管东突厥早在贞观四年（公元630年）便已被彻底平灭，可是代之而兴的薛延陀却趁“北方空虚”
之机强势崛起，雄霸漠北，麾下足足有“胜兵二十万”
。
李世民知道，如果不采取措施对其进行遏制，薛延陀必将成为唐帝国的一大劲敌。
贞观十二年（公元638年）九月，薛延陀的真珠可汗命他的两个儿子分别统辖其国的南部和北部，李世民立刻意识到这是分化其势力的一个良机，随即遣使册封他的两个儿子为小可汗，并“各赐鼓纛”
，“外示优崇，实分其势”
（《资治通鉴》卷一九五）。
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