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失去孙坚后，袁术的军事力量大打折扣，初平四年（193年），他在匡亭之战中被曹操、袁绍联军大败，“士卒冻馁，死者太半”
，被迫放弃南阳，率残部南逃九江。
南逃九江后，袁术并未收敛野心，反而凭借袁氏声望与军阀手段，迅速在江淮地区站稳脚跟。
他设计斩杀扬州刺史陈温，自领扬州牧，又兼称“徐州伯”
，以武力逐步控制扬州、豫州、徐州十一郡之地。
彼时江淮地区水旱丰饶，远离中原战乱，袁术的势力在此迅速膨胀，巅峰时辖地人口达八百万，拥兵十七万，远超同期仅有三万兵力的曹操，成为江淮地区的绝对霸主。
但此时的袁术，却接连犯下致命错误，为日后的覆亡埋下了重重隐患。
其一，他在统治区域内“征敛无度”
，横征暴敛以满足自己的奢靡生活，导致百姓流离失所，失去民心；其二，他轻视孙坚之子孙策，仅以千余孙坚旧部打发其平定江东，还多次违背“任孙策为九江太守”
“庐江太守”
的承诺，寒了孙氏之心，最终逼得孙策在江东自立，袁术彻底丧失了江东这一重要的外围势力；其三，他与吕布结盟反复无常，先以联姻拉拢吕布，欲借其势力对抗曹操，后因吕布拒绝与其共同称帝，便贸然发兵攻打，最终大败而归，彻底失去了江淮的屏障。
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这些错误，看似是一时的决策失误，实则是袁术骄奢自满、嫉贤妒能的性格使然，而他心中的称帝野心，也在此时愈发膨胀。
袁术的称帝之心，并非凭空而生，而是源于谶语的蛊惑与传国玉玺的加持。
东汉末年，民间流传“代汉者，当涂高也”
的谶语，袁术自认为“术”
与“涂”
同音，字“公路”
又恰合“涂高”
之意，遂认定自己是天命所归。
更重要的是，他从孙坚遗孀手中夺得传国玉玺——这一象征皇权的信物，让他的称帝野心彻底失去了约束。
兴平二年（195年），汉献帝被李傕、郭汜劫持，流亡在外，汉室威严扫地，袁术认为“汉祚已尽”
，遂不顾部下杨弘、张承等人“汉室虽微，天命未改”
的苦苦劝谏，决意称帝。
建安二年（197年），袁术在寿春正式僭越称帝，建号“仲氏”
，史称“仲家皇帝”
，他设置公卿百官，修建南北郊祭坛，郊祀天地，还广纳后宫数百姬妾，皆穿罗绮丽装，每日山珍海味，奢靡至极。
而此时的江淮地区，正逢大旱与饥荒，“士民冻馁，江、淮间相食殆尽”
，士兵因缺粮溃散，百姓易子而食，袁术的荒淫无道，与江淮的惨状形成了鲜明的对比，也为其众叛亲离埋下了伏笔。
称帝之举，让袁术瞬间成为“天下公敌”
，昔日的盟友纷纷反目，各路诸侯群起而攻之，其势力迅速走向崩塌。
孙策率先宣布脱离袁术，逐走其任命的丹杨太守袁胤，吞并广陵、江东，袁术失去了江东的所有势力；吕布受陈珪劝谏，撕毁与袁术的婚约，大败袁术军，在淮北大肆抄掠，袁术的江淮屏障彻底失守；曹操则以“奉天子以令不臣”
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