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在章太炎返国不久，赵凤昌就与章太炎建立了相当紧密的联系，在稍后发布成立的“中华民国联合会”
中，章太炎就被赵凤昌、张謇这一批立宪党人推到了前台，成为与革命党人势均力敌甚至稍胜一筹的一支重要力量。
南京临时政府成立之后的第三天，即1912年1月3日下午，中华民国联合会及江苏教育会举行成立大会，与会两百余人公举章太炎为会长，程德全为副会长，唐文治、张審、蔡元培、应德闳等19人为参议员。
列名创办员的还有赵凤昌、陈三立、黄云鹏、杜士珍、汪德渊、章驾时、张通典、钟正槲、林长民、邓实、贺孝齐、景耀月、杨若堃等，皆为靠近北方袁世凯而与南方革命党人、南京临时政府比较疏远的政治名流。
在成立大会上，章太炎作了一个重要演讲，阐释中华民国联合会的成立目的和政治立场，强调这个联合会对于政府就是要立于监督补助的地位，而在演讲开篇，似乎也暗批孙中山，暗批革命党人不懂中国，大事更张。
他指出，中国本是一个因旧之国，并不像美国那样是一个新开辟的国家。
中国的良法美俗，应该保存的，都要设法保存，不能事事更张。
因为中国与美国的国情绝对不同，美国为新建国家，其所设施，皆可根据一种理想进行规划，不必受制于传统。
中国的国情甚至与法国也不一样，法国系一破败之国，推翻一切，重新来过。
而中国则不然，新政府的政策如果准备彻底打破旧习惯，如果准备与习惯完全相反，必不能行。
对于新政府中的大总统，章太炎也在演讲中力主限制其权力，以防“民主专制”
之弊；至于行政系统，由于不是由人民选举产生的，那么就应该对议院负完全责任，不应该像美国那样极端分权。
对于三权分立的政治架构，章太炎也在这次演讲中提出补充建议，以为应该增加教育、纠察两个权力。
重视教育，将教育置于五权之一，是章太炎的一贯思想，他认为这是中国历史文化的优良传统，而且教育和其他行政也不一样，不应该随着政治变化而改变宗旨，教育的基本宗旨确定后，不宜常变，而担任教授的人，由于需要专门学识，所以也不应该随着内阁进退而进退。
至于纠察院，章太炎主张其权力应该是无限的至上的，自大总统、议院，以至齐民，皆能弹劾，所以纠察院也不应该随着大总统任期或上下而随意更换。
章太炎的这些讨论显然是针对孙中山的，他对孙中山提出的以考选考绩补充三权分立的建议，持否定态度。
他认为，如果就法理上说，考选考绩终究属于行政上一部分事务，没有独立的理由，所以还是应该设在内阁中，在内阁中设立一个专局就行了。
由于中华民国联合会定位在监督政府和补充政府，所以章太炎此后相当长一段时间代表联合会发言，差不多都是对南京临时政府的政策提出批评。
就在这次演讲中，章太炎对南京临时政府的内政、外交政策全面批评，提出相当多的修正意见。
章太炎对孙中山和南京临时政府的内外政策持批评态度，不过这些批评并没有恶意，他只是坦诚地说出自己的看法，也并没有刻意要求南京临时政府必须按照这些建议做。
就此而言，章太炎是坦然的无私的，他真诚期待南京临时政府能够为中国未来开个好头。
在民国初年混乱动**的日子里，章太炎站的兴趣大约也就在发言上，说出不一样的建议上，所以他对实际的政治地位、政治职务应该说有一段时间是真的不感兴趣。
所以当南京临时政府成立，浙江都督汤寿潜出任临时政府交通总长，汤寿潜遂提名章太炎、陶成章和陈其美三人作为浙江都督候选人、代理人。
担任南京临时政府交通总长的汤寿潜
对于汤寿潜的建议，章太炎表示感谢，但他迅即表示最适合浙江都督的是陶成章，而陈其美志在北伐，我章炳麟愿在民间作民党。
章太炎的自我表白是真诚的，但他对陈其美的估计显然不准确，陈其美志在北伐或许是有的，但他同时更对浙江都督有着浓厚兴致和期待。
章太炎的一语点评使陈其美的梦想化作泡影，愤怒的陈其美派人刺杀陶成章，从肉体上消灭威胁自己的政治对手。
陈其美刺杀陶成章并没有过多影响章太炎与南京临时政府之间的关系，章太炎继续以体制外的身份批评着临时政府。
但在陶成章被杀后不久，孙中山诚聘章太炎为南京临时政府枢密顾问。
然而，章太炎在接到孙中山的聘请后，婉辞不就，表示自己假如真的有什么意见，仍会随时提出，仍可以尽国民之职分。
奇怪的是，在这封辞差信中，章太炎依然毫不客气批评南京临时政府经济混乱，通过各种手段征收来的巨额费用究竟是怎样使用的有点不明不白，尤其是临时政府与盛宣怀就汉冶萍公司权利究竟是如何交涉的，恐怕临时政府也不是那么光明磊落。
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